封面解讀：封面展示了近紅外飛秒激光的作用場(chǎng)景：激光經(jīng)透鏡聚焦于摻有納米金顆粒的液體后，在聚焦區(qū)域附近通過(guò)克爾自聚焦與等離子體的共同作用形成光絲，并輻射出寬帶超連續(xù)譜。局部金色高亮區(qū)域代表納米金顆粒表面等離子體對(duì)局域場(chǎng)的增強(qiáng)效應(yīng)，密集的氣泡象征光絲誘導(dǎo)產(chǎn)生的沖擊波以及后續(xù)的微氣泡動(dòng)力學(xué)過(guò)程。該封面旨在直觀呈現(xiàn)“超連續(xù)譜驅(qū)動(dòng)的共振增強(qiáng)"策略，即利用光絲自身產(chǎn)生的寬帶譜與納米金顆粒形成共振耦合，在不顯著吸收基波的前提下顯著提升介質(zhì)的非線性折射率。這一過(guò)程能有效延長(zhǎng)光絲長(zhǎng)度、拓寬譜帶，從而提高液相中的光能利用效率，為超連續(xù)譜產(chǎn)生、光化學(xué)反應(yīng)與流體操控等應(yīng)用的發(fā)展提供了支持。

一、背景介紹

飛秒激光成絲作為激光與物質(zhì)相互作用的重要研究方向，已在多種光學(xué)介質(zhì)中得到廣泛驗(yàn)證，并在激光驅(qū)動(dòng)化學(xué)反應(yīng)、微納加工以及太赫茲產(chǎn)生等方面展現(xiàn)出廣闊應(yīng)用前景。然而，液體介質(zhì)固有的非線性響應(yīng)較弱，通常需要較高的激發(fā)能量才能觸發(fā)足夠的自相位調(diào)制，從而實(shí)現(xiàn)顯著的光譜展寬，這在一定程度上限制了光絲在液體中的應(yīng)用拓展。為此，研究者嘗試通過(guò)在液體中引入金屬納米顆粒，利用其表面等離子體共振提升局域場(chǎng)以增強(qiáng)非線性效應(yīng)。早期研究多集中于選擇與入射激光波長(zhǎng)相匹配的共振吸收機(jī)制，雖然實(shí)現(xiàn)了非線性增強(qiáng)，但同時(shí)伴隨較強(qiáng)的能量損耗，削弱了光絲的傳播效率。因此，如何在確保非線性增強(qiáng)的基礎(chǔ)上避免基波被強(qiáng)吸收，成為推動(dòng)液態(tài)體系中光絲應(yīng)用的關(guān)鍵問(wèn)題。本研究正是針對(duì)這一挑戰(zhàn)展開，旨在探索更優(yōu)的能量利用路徑與增強(qiáng)機(jī)制。

二、創(chuàng)新工作

針對(duì)傳統(tǒng)共振增強(qiáng)方式存在的能量損耗問(wèn)題，上海光機(jī)所王鐵軍研究員團(tuán)隊(duì)與上海理工大學(xué)袁帥副教授團(tuán)隊(duì)提出了一種新策略：利用近紅外飛秒激光在摻雜納米金顆粒的純水中形成光絲，并借助光絲輻射產(chǎn)生的超連續(xù)譜來(lái)覆蓋納米金的等離子體共振波長(zhǎng)，從而實(shí)現(xiàn)間接激發(fā)與增強(qiáng)非線性響應(yīng)。實(shí)驗(yàn)裝置如圖1 所示，實(shí)驗(yàn)中采用中心波長(zhǎng)為1030 nm、脈沖寬度約196 fs的摻鐿飛秒脈沖激光器作為光源，通過(guò)外部聚焦使激光在樣品池內(nèi)誘導(dǎo)形成光絲，并結(jié)合光譜測(cè)量與顯微成像系統(tǒng)，分別對(duì)等離子體通道特性、光譜展寬行為及氣泡動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了系統(tǒng)研究。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在相同激發(fā)條件下，納米金溶液中的等離子體通道長(zhǎng)度顯著延長(zhǎng)。這一現(xiàn)象歸因于非線性折射率的提升，實(shí)驗(yàn)中由成絲起始位置反演出納米金溶液的非線性折射率，發(fā)現(xiàn)其增強(qiáng)幅度相較于純水可超過(guò)一個(gè)數(shù)量級(jí)。在光譜方面，納米金溶液中獲得的超連續(xù)譜覆蓋范圍更廣，并在高能量條件下表現(xiàn)出更強(qiáng)烈的藍(lán)移，顯示出更加豐富的頻率轉(zhuǎn)換過(guò)程。進(jìn)一步的濃度對(duì)比實(shí)驗(yàn)揭示，隨著納米金顆粒濃度的升高，光譜展寬程度持續(xù)增強(qiáng)，印證了局域場(chǎng)增強(qiáng)對(duì)自相位調(diào)制與等離子體效應(yīng)的共同放大作用。除光絲特性外，本研究還系統(tǒng)分析了光絲誘導(dǎo)下的微氣泡運(yùn)動(dòng)行為，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，納米金溶液中生成的氣泡數(shù)量更多、運(yùn)動(dòng)速度更快，其速度可達(dá)純水中的五倍以上。這一加速過(guò)程源于更強(qiáng)的沖擊波輻射和能量沉積，體現(xiàn)了納米顆粒在提升局域能量密度方面的作用。如圖2所示，實(shí)驗(yàn)還揭示了氣泡直徑與速度之間的正相關(guān)關(guān)系，隨著輸入能量的增加，納米金顆粒周圍液體的溫度升高更加顯著，導(dǎo)致氣泡內(nèi)部具有更高的能量和氣壓，從而驅(qū)動(dòng)氣泡膨脹至更大的直徑。

圖2 納米金溶液及純水中的氣泡運(yùn)動(dòng)特性。（a）不同激光脈沖能量下，在質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.1%、0.2%的納米金溶液中以及純水中氣泡的運(yùn)動(dòng)速度；（b）在0.1%的納米金溶液中，生成的氣泡直徑和運(yùn)動(dòng)速度的依賴關(guān)系

三、總結(jié)與展望

綜上所述，本研究提出的“超連續(xù)譜驅(qū)動(dòng)的共振增強(qiáng)"機(jī)制，在兼顧非線性增強(qiáng)效果與能量利用率方面展現(xiàn)出獨(dú)特優(yōu)勢(shì)；其突出表現(xiàn)為光絲長(zhǎng)度顯著延長(zhǎng)、超連續(xù)譜范圍明顯拓展以及氣泡動(dòng)力學(xué)過(guò)程的顯著加速，充分證明了該方法在液相非線性光學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

后續(xù)將開展液體中光絲誘導(dǎo)沖擊波與微氣泡的耦合機(jī)制，激光誘導(dǎo)液態(tài)解離化學(xué)反應(yīng)研究。在此基礎(chǔ)上，我們將探索溶液中的相變-解離-復(fù)合動(dòng)力學(xué)機(jī)制，評(píng)估實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)長(zhǎng)光絲液體傳輸?shù)臈l件。

參考文獻(xiàn)： 中國(guó)光學(xué)期刊網(wǎng)

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